Seit 2020 ist Castillo Mitglied der marxistisch-leninistischen Partei »Peru Libre«, für die er bei der Präsidentschaftswahl am 11.4.2021 als Kandidat antrat. Die Wahl konnte jedoch erst im Juni durch eine Stichwahl entschieden werden. Pedro Castillo gewann knapp gegen die Rechtspopulistin Keiko Fujimori (* 1975), Tochter des ehemaligen Präsidenten Alberto Fujimori.