Papadopulos war in verschiedenen militärisch-politischen Funktionen (u. a. beim militärischen Geheimdienst) tätig, beteiligte sich führend an der Vorbereitung und Durchführung des Militärputsches vom 21. 4. 1967. Die konservative Offiziersgruppe um Papadopulos errichtete ein diktatorisches Regierungssystem (Unterdrückung der bürgerlichen Grundrechte, Massendeportationen, Folterungen).