Seine Dichtung, anfangs dem Symbolismus verbunden (»Spotkanie w czasie«, 1929), zeigte später romantische Einflüsse (»Godzina strzeżona«, 1944). Jastrun schrieb auch biografische Romane, u. a. über »Mickiewicz« (1949; deutsch), J. Słowacki (»Spotkanie z Salomeą«, 1951) und J. Kochanowski (»Poeta i dworzanin«, 1954; deutsch »Poet und Hofmann«) und übersetzte B. L. Pasternak, F. Hölderlin und R. M. Rilke.